新加坡南洋理工大學陳曉東團隊:不受汗液影響的高黏附可拉伸皮膚電極

皮膚電極能夠貼合於皮膚表面,長時間監測人體的電生理信號,如心電、肌電、腦電等體征信號,在遠程健康監測、疾病早期診斷以及人類情緒管理等醫療健康領域具有應用前景。現有的商業皮膚電極主要由銀/氯化銀導電電極和聚甲基丙酸甲酯類聚合物凝膠粘附層所構成,被廣泛應用於采集靜態電生理信號,無法應用於長時間動態人體電生理信號監測。這是因為這些商業電極在此類應用中存在一些重要問題:商業電極不能夠隨皮膚形變而拉伸,導致在身體動態過程中電極-皮膚接觸界面不穩定;此外,在長時間監測中,皮膚出汗難以避免,汗液會降低粘附層與皮膚表面的粘附能,導致電極在皮膚表面的自由移動甚至脫落。這些問題會影響長時間動態人體電生理監測信號的穩定性和可靠性,特別是對心臟疾病早期診斷具有臨床診斷依據的長時間動態心電監測。

【成果】

為瞭解決上述問題,新加坡南洋理工大學陳曉東教授Yew-SoonOng教授在《ACS Materials Letters》發表題目為“Adhesive Bio-compositeElectrodes on Sweaty Skin for Long-term Continuous ElectrophysiologicalMonitoring”的研究文章,共同第一作者為天津大學楊輝教授和新加坡南洋理工大學的姬少博。研究人員利用原位界面聚合成功制備瞭在出汗皮膚表面具有高粘附的生物復合電極(CAPE),並將其應用於長時間動態電生理監測。

文章的設計思想是基於絲素蛋白的水分響應使生物復合電極在汗液存在下可以保持高黏附能。絲素蛋白黏附層隨著含水量的增加,其楊氏模量降低至與皮膚相近從而實現瞭絲素蛋白層與皮膚的共形黏附(conformal adhesion),增強瞭復合電極與皮膚間的界面黏附性能。聚吡咯作為一種導電聚合物,具備阻抗低、良好的生物相容性、成本低的優點,但不可拉伸限制瞭其在柔性可拉伸電極領域的應用。研究人員以預先加入絲素蛋白層中的Fe(III)離子為引發劑,引發吡咯在離子交聯的絲素蛋白凝膠表面發生界面聚合,得到瞭可拉伸生物復合電極。絲素蛋白黏附層與聚吡咯導電層之間通過界面聚合形成瞭緊密的聯鎖結構,使界面具備瞭互相穿插的三維網絡結構,這種結構將絲素蛋白凝膠層良好的拉伸性能傳遞給聚吡咯,使之具有延展性,實現力學性能相互兼容,保證瞭電極的均勻拉伸性,且在典型的皮膚形變30%的應變下保持良好的電穩定性。

新加坡南洋理工大學陳曉東團隊:不受汗液影響的高黏附可拉伸皮膚電極
a) 生物復合電極(CAPE)截面的拉曼圖譜顯示出界面處相互穿插的聯鎖結構。b) 生物復合電極表現出良好的拉伸性能,而直接貼附電化學聚吡咯於絲素蛋白層所得的膜(無聯鎖結構)拉伸性很差。

生物復合電極的高黏附性能,可拉伸性,和良好的導電性,使其可以在人體運動過程中出汗狀態下穩定地記錄動態電生理信號,且其靈敏度高於商用凝膠電極,可用於人體長期動態電生理信號監測。另外,柔性可拉伸電極復合電極在皮膚變形時與皮膚完美貼合,表現出與皮膚的高度共形性和保角接觸性,在皮膚變形較大的肘部運動時也能穩定黏附在人體表皮。

新加坡南洋理工大學陳曉東團隊:不受汗液影響的高黏附可拉伸皮膚電極
生物復合電極可以共形黏附於皮膚上並承受肘部運動時的形變。放大圖中顯示出生物復合電極共形黏附後表面出現瞭與皮膚相同的紋路。

研究人員還向我們展示瞭復合電極監測人體動態生理信號的各種應用:如應用於心電圖的測量,可用於早期診斷潛在冠心病;用於體育管理,監測運動時的心率變化,為健康生活方式的科學運動安排提供參考;通過機器學習對心電圖信號進行分析用於情緒監測;或者將復合電極應用於腦電圖的記錄,用來評估睡眠狀態等。

新加坡南洋理工大學陳曉東團隊:不受汗液影響的高黏附可拉伸皮膚電極
a) 使用商用電極(上)和生物復合電極(下)在跑步過程中監測心電圖。隨著運動過程中汗液的累積,商用電極與皮膚的接觸逐漸不穩定並脫落;生物復合電極保持良好的粘附性並持續收集穩定的心電圖信號。b)使用已分類心電圖信號進行機器學習。c)通過生物復合電極記錄的實時心電圖對對象情緒進行判斷和監測。

【小結】

研究人員通過界面聚合設計制備瞭一種基於絲素蛋白和聚吡咯的全聚合物柔性可拉伸電極,克服瞭目前開發的皮膚柔性電極在皮膚出汗時黏附性能下降、易從表皮脫離的缺陷,在出汗的皮膚表面表現出高黏附性能,實現瞭運動時長期的人體動態生理信號監測,可應用於體育管理、情緒監測、疾病診斷等領域。

參考文獻:

Hui Yang#, ShaoboJi#, Iti Chaturvedi, Huarong Xia, Ting Wang, Geng Chen, Liang Pan, Changjin Wan,Dianpeng Qi, Yew-Soon Ong*, and Xiaodong Chen* Adhesive Bio-composite Electrodeson Sweaty Skin for Long-term Continuous Electrophysiological Monitoring. ACSMaterials Letters, 2020, 2, 478-484.

全文鏈接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmaterialslett.0c00085

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