核磁或將被顛覆,核電共振取得突破!

多年以後,澳大利亞新南威爾士大學的幾位量子工程科學傢或許還會想起,曾經在實驗室裡發生的那一場意外的爆炸。那天,他們制造瞭一個包含銻原子和特殊天線的裝置,這個裝置優化後可以產生一個高頻磁場來控制原子核。實驗要求的磁場相當強,所以幾個研究者施加瞭很大的能量,結果,天線炸瞭!

在將實驗繼續下去時,他們有瞭意外而重大的發現——核電共振

“這一裡程碑式的成果將開辟一個發現和應用的寶庫。”接受采訪時,團隊核心Morello教授表示:“我們創造的這個系統有足夠的復雜性來研究我們每天所經歷的經典世界是如何從量子領域出現的。此外,我們可以利用它的量子復雜性來構建靈敏度大大提高的電磁場傳感器。所有這一切,都是在一個簡單的矽電子器件中進行的,它可以通過施加在金屬電極上的小電壓進行控制。”

核磁或將被顛覆,核電共振取得突破!
納米級電極如何對矽片中單個原子核的量子態進行局部控制的藝術抽象圖

1、 研究背景

對於磁矩不為零的原子核,在外磁場作用下,磁矩對應的自旋能級會發生塞曼分裂,如圖1(b)所示。此時外加一定的電磁波輻射,當輻射的能量恰好等於自旋核相鄰的能級差時,自旋核通過共振可以吸收某一定頻率的射頻輻射,這一物理過程就是核磁共振(NMR,Nuclear Magnetic Resonance)。自從NMR技術發現以來,磁共振技術在化學、醫學、材料科學和采礦等領域得到瞭廣泛的應用,近年來在通用量子計算機領域的應用也被寄予厚望。然而,產生磁場需要大線圈和大電流,並且很難將磁場限制在很小的空間內。因此,大區域內相同的原子核自旋都會對同樣的信號做出響應,從而阻止自旋的單獨處理。

俗話說,電磁不分傢。與核磁共振類似,對於核電四極矩不等於0的原子核(自旋≥1,電荷非球形分佈),在核外電場梯度(EFG)的作用下,會形成一系列量子化的核四極能級。當外加射頻電磁場能量等於相鄰四極能級時,產生瞭相應的四極核對該特定頻率的吸收,這一過程就相應地稱為核電共振(Nuclear Electric Resonance,NER)。與磁場相比,電場可以在一個小電極的尖端產生,並且從尖端開始急劇衰減,這將使控制在納米電子器件中的單個原子更加容易。也就是說,相比於核磁共振對一類原子的檢測與控制核電共振可以進一步實現對一個原子的檢測與控制因此,擴大基於原子核自旋的量子器件規模的一個理想途徑是利用RF電場進行自旋控制。

早在1961年,磁共振先驅、諾貝爾獎獲得者Nicolaas Bloembergen就提出瞭一個對這種策略至關重要的理論觀點:對於具有自旋I>1/2和非零電四極矩qn的原子核,如果把原子核放在晶格點缺乏點反對稱性的固體中,共振電場可以通過調節核四極作用誘導核自旋轉換。然而,半個多世紀過去瞭,這一想法還沒有在單核實驗中實現過。

基於前述發現,Andrea Morello教授團隊進行瞭深入研究,實現瞭利用矽納米電子器件中產生的局域電場對單個123Sb(自旋-7/2)核的相幹量子控制,這是首次在單核實驗中實現。實驗結果得到瞭微觀理論模型的定量支持,揭示瞭原子核電四極相互作用的純電調制如何導致由晶格應變帶來的唯一可尋址相幹核自旋轉換。0.1秒的自旋退相幹時間比那些需要通過耦合電子自旋實現電驅動的方法長幾個數量級。這些結果表明,高自旋四極核可應用於全電子控制的混沌模型、應變傳感器和混合自旋-機械量子系統,集成電可控原子核與量子點可以為可擴展的基於核自旋和電子自旋的矽量子計算機鋪平道路,這些計算機不需要振蕩磁場即可操作。相關結果以“Coherent electrical control of a single high-spin nucleus in silicon”為題發表在Nature上。

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二、單個高自旋原子核對的相幹電控制

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圖1: 矽器件中123Sb的原子核自旋。a:實驗用矽金屬-氧化物-半導體器件的偽彩色掃描電子顯微照片。S:源極;D:漏極;SET:單電子晶體管。b:離子化的123Sb給體的自旋為7/2的原子核能級圖。磁場B0引入塞曼分裂,電四極相互作用Qxx引起進一步的能量移動。c:作為Qxx函數的原子核自旋轉換頻率。一個非零的Qxx導致七個單獨的可尋址原子核共振。mI=-1/2↔ +1/2轉換在NER中是禁止的。測量的四極分裂fQ=66 kHz由紫色虛線表示。d:矽襯底中的剪切應變。
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圖2:核電共振。a、b:通過向給體柵極施加電壓VRFgate獲得的ΔmI=±1(a)和ΔmI=±1(b)轉換的NER譜(見圖1a)。未觀察到mI=-1/2↔ +1/2轉換,如NER所預期的。為瞭獲得完整的ΔmI=±1光譜,采用mI=-1/2↔ +3/2轉換連接正負mI值。Pflip表示在兩個狀態之間翻轉核自旋的概率。c、d:ΔmI=±1(c)和ΔmI=±2(d)轉換的Rabi頻率,均在恒定NER驅動振幅下測量。將測量值與NER和NMR的理論預測進行比較,使用驅動振幅作為單個自由標度參數來匹配實驗值。所有Rabi頻率都緊隨NER預測,包括mI=-1/2↔ +1/2轉換的缺失,與核磁共振矛盾。e、f:mI=+5/2↔ +7/2(e)和mI=+3/2↔ +7/2(f)轉換的原子核Rabi振蕩。采用沒有衰減的正弦曲線擬合數據,tNER,NER脈沖持續時間。g、h:利用mI=+5/2↔ +7/2(g)和mI=+3/2↔ +7/2(h)根據轉換的原子核Ramsey條紋提取純退相幹時間T*2n+。擬合得到是包絡線衰減為exp[-(τ/ T*2n+)2]的正弦曲線,其中τ是自由進動時間。誤差線和不確定性表示68%的置信水平。

實驗裝置結構如圖1a所示,類似於磷(31P)自旋量子位。應用振幅為E1的RF電場通過δQxz和δQyz調制原子核四極能量,誘導核態之間的轉換。由圖2a、b、c、d可以看出,實驗結果與NER理論預測非常一致,證明瞭核電共振現象的發現。Ramsey實驗表明,mI= +5/2↔ +7/2(ΔmI= ±1)轉換的純退相幹時間T*2n+(+5/2↔ +7/2) = 92(8) ms,mI= +3/2↔+7/2(ΔmI=±2)轉換具有更短的退相幹時間T*2n+(+3/2↔+7/2) = 28(1) ms,這一結果比31P加入超精細耦合電子時觀察到的時間T*2n0≈ 430-570 μs長兩個數量級,比在單原子磁體中觀察到的鋱核T*2= 64 μs長三個數量級,突出瞭一種不依賴超精細相互作用的純電子控制機制的好處。(註:退相幹是指環境與量子位相互作用,從而不可控制地更改其量子狀態並導致量子計算機存儲的信息丟失的過程。)由於28Si中的長核自旋相幹,持續數十毫秒的高保真Rabi震蕩得以進行(圖2e,f)。這一研究結果對基於核自旋的量子計算機的發展和納米量子器件的設計具有重要意義。

三、內在機理探討

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圖3:線性四極斯塔克效應。a、b:改變電驅動峰值振幅VgateRF,測量ΔmI=±1轉換|5/2⟩↔|7/2⟩(a)和ΔmI=±2轉換|3/2⟩↔|7/2⟩(b)的Rabi頻率fRabi。VRFgate與fRabi之間的線性關系與LQSE誘導的一階轉換一致。c、d:在給體柵極上施加直流電壓ΔVDCgate時測量的四極位移ΔfQ=(∂fQ/∂VDCgate)/ΔVDCgate。施加ΔVDCgate會導致每個轉換頻率fmI-ΔmI↔mI按Δf=(∂fQ/∂VDCgate) |ΔmI|[mI-(ΔmI/2)] ΔVDCgate 偏移(插圖)。通過所有的ΔmI=±1(c)和ΔmI=±2(d)的頻率位移聯合擬合,得到的LQSE系數為∂fQ/∂VDCgate=9.9(3)Hz mV−1。
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圖4:四極相互作用的微觀起源。a:Sb+原子及16個與其最近的Si原子附近的價電荷密度,顯示瞭電荷密度等值面。給體的正電荷使沿Sb+–Si鍵的電荷密度不對稱,但在沒有應變或外加電場的情況下,123Sb位點的EFG通過對稱消失。b:剪切應變使123Sb核附近的Si原子和共價鍵發生位移,產生瞭導致四極偏移的EFG。c:四極分裂fQ,結合密度泛函理論計算和有限元模擬進行預測。黑色輪廓包圍瞭68%和95%置信區域下的給體位置,從電容三角測量和給體註入剖面獲得。d:通過柵極電壓施加的電場扭曲電荷分佈,導致線性頻率偏移(LQSE)和相幹自旋轉換(NER)。e:由電EFG調制引起的NER的Rabi頻率計算(綠線),並將其與ΔmI=±1和ΔmI=±2轉換的實驗結果進行比較。所有的fRabi值都是用一個單獨的參數R14確定的,R14是通過有限元模型和電子結構理論計算出來的。沒有使用自由擬合參數。

從前面的介紹可以看出,得到的單核自旋的相幹純粹電控制非常顯著。為瞭從微觀上理解這一現象,研究者們進一步探討瞭電場到底是如何影響原子核自旋的。對單個NER轉換的觀察——由核四極分裂fQ分開——意味著在核位置必須存在一個靜態EFG,這要求打破矽晶體的Td(四面體類)對稱性。Td對稱性可以通過不同方向的應變和電場極化原子鍵而破壞。對實驗器件的研究可知,較大且帶電的給體原子引入瞭局部晶格畸變,將其四個同等的Si原子移動0.2Å,並沿鍵方向極化電荷密度(圖4b、d)。然而,這還沒有破壞Td對稱性。Si和Al在冷卻至低溫時的不同熱膨脹引起瞭器件應變分佈,最終得到瞭EFG。理論模型得到的四極分裂fQ空間圖與實驗研究得到給體的預測位置上有很好的一致性,對外加電場帶來的耦合強度計算有R14=1.7×1012m-1,也得到瞭文獻的定量支持。這一系列努力表明,核電共振是一種真正的局部微觀現象:晶格應變帶來瞭非零的EFG,通過調節外加電場,可以實現單核自旋中的LQSE和NER。

小結

在采訪時,Morello教授用臺球桌的比喻來解釋瞭采用電場控制核自旋的重要意義。 “進行磁共振就像試圖通過抬起和搖晃整個臺球桌來移動上面的特定球。”他說:“我們可以移動目標球,但同時也會移動其他所有球。”然而,“電共振的突破就像是被人遞給一根真正的臺球棒,可以把球打到你想要的地方。”

Morello教授表示:“這一發現意味著,我們現在有瞭一條利用單原子自旋來構建量子計算機的途徑,而不需要任何振蕩磁場來操作它們。”“此外,我們還可以利用這些原子核作為極其精確的電場和磁場傳感器,並且通過它們回答量子科學中的基本問題。”

核磁或將被顛覆,核電共振取得突破!

Andrea Morello教授、Vincent Mourik博士與Serwan Asaad博士。圖片來源:Lee Henderson/UNSW

Andrea Morello教授長期致力於量子計算的固態器件的開發。團隊於2017年8月與新南威爾士州政府等合作夥伴一起,推出瞭澳大利亞第一傢量子計算公司Silicon Quantum Computing Pty Ltd,用以推進團隊獨有技術的開發和商業化。團隊計劃在2022年前開發出10個量子比特原型的矽量子集成電路,這將是建造世界上第一臺矽量子計算機的第一步。

或許在不久的將來,量子計算將徹底改變我們的世界!

參考來源:

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2057-7

https://newsroom.unsw.edu.au/news/science-tech/engineers-crack-58-year-old-puzzle-way-quantum-breakthrough

https://phys.org/news/2017-09-flip-flop-qubits-radical-quantum.html

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