二維鹵化物鈣鈦礦橫向外延異質結

4月24日凌晨,國際頂尖學術期刊《科學》同時在線發表瞭上海科技大學均為第一完成單位的兩項重要研究成果。

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· iHuman研究所科研團隊在肥胖癥藥物靶點研究上獲重要突破,首次解析人源黑皮質素受體4的原子分辨率晶體結構(研究報告)

在不到一周時間內,上海科技大學於奕教授課題組與美國普渡大學Letian Dou(竇樂添)教授Brett Savoie教授合作,在新型半導體異質結研究中取得重要進展,首次成功制備並表征瞭二維鹵化物鈣鈦礦橫向外延異質結。北京時間4月29 日晚,研究成果以“Two-dimensional halide perovskite lateral epitaxial heterostructures”為題,在國際頂尖學術期刊《自然》(Nature)上在線發表。

二維鹵化物鈣鈦礦橫向外延異質結

半導體是信息時代的物質基礎,而半導體異質結精準制備則是半導體器件的起點,是現代電子學和光電子學的重要基石。隨著社會對信息產品性能要求的不斷提升,半導體材料雖然經歷瞭以矽為代表的單質半導體、以砷化鎵等為代表的化合物半導體和以氮化鎵等為代表的寬禁帶半導體這三代半導體材料的快速發展,卻始終不能滿足人們對新型半導體材料的渴求。鹵化物鈣鈦礦材料作為一類近年來引起廣泛關註的新興半導體,在太陽能電池、發光二極管、激光等領域展示出巨大的應用前景。同時,與傳統的共價半導體不同,鹵化物鈣鈦礦材料對缺陷的容忍度很高,因此在異質結的構建以及進一步器件的大規模集成方面具有得天獨厚的優勢。

在構建鹵化物鈣鈦礦半導體異質結的道路上,有兩個科學難題一直在國際上沒有得到解決。一方面由於該材料易發生離子擴散,難以獲得高質量的原子級平整的異質界面。另一方面,鹵化物鈣鈦礦對空氣、水分、電子束輻照等因素十分敏感,其微觀結構解析、特別是原子結構成像困難重重。缺乏原子結構信息的指導,材料的精準構築與性能設計難以開展。

我院於奕課題組與美國普渡大學研究團隊通力合作,在這兩個前沿難題的解決上取得瞭突破。通過在材料制備過程中引入剛性有機配體來抑制離子擴散,普渡大學團隊成功制備瞭二維有機-無機雜化鹵化物鈣鈦礦橫向異質結。於奕課題組發展瞭低劑量像差校正電子顯微技術,首次揭示瞭二維橫向異質結的界面原子結構,直接有力地證實瞭普渡大學團隊已成功獲得瞭原子級平整界面。由於含有大量有機成分,這類有機-無機雜化的材料是鹵化物鈣鈦礦體系中最輻照敏感的一種,給高分辨結構解析帶來巨大挑戰,尤其是二維有機-無機雜化鹵化物鈣鈦礦的原子分辨率成像至今還從未被實現過。在針對輻照敏感材料的顯微成像上,現今最有效的手段當屬2017年諾貝爾化學獎授予的生物冷凍電鏡技術。生物樣品通常是對輻照最敏感的材料,但幾納米厚二維有機-無機鹵化物鈣鈦礦材料由於其原子間結合力大幅度減弱,在電子顯微觀察過程中,變得比生物大分子還要脆弱,對於它們的原子尺度結構解析,是最先進的生物冷凍電鏡技術和材料像差校正電鏡技術都難以實現的。

於奕團隊基於在像差校正電子顯微學研究多年的經驗與技術積累,進一步發展低劑量的像差校正電子顯微技術,經過長時間的摸索與多次的嘗試與改進,最終找到瞭一種優化的低劑量成像方法,首次實現瞭輻照敏感的二維橫向異質結原子結構解析。這一突破提供的界面原子結構、缺陷構型以及晶格應變等的準確信息,為這類新型半導體異質結的微觀結構設計提供瞭最為直觀的指導。在這些研究發現基礎上,整個研究團隊進一步通力合作,成功展示瞭新型異質結原型器件中的整流效應,驗證瞭這類新型半導體走向應用的前景。

二維鹵化物鈣鈦礦橫向外延異質結
異質結界面處的高分辨晶格像

上海科技大學物質科學與技術學院電鏡中心(CħEM)經過幾年的建設和運行,已經構建起瞭一套多元、開放的先進電子顯微平臺,於奕課題組2017級碩博連讀研究生原彪正是在這樣自由、創新的科研氛圍下成長和鉆研,與導師一起取得瞭研究課題的突破。電鏡中心主任、知名電子顯微專傢Osamu Terasaki教授對該研究成果評價道:“上海科技大學是一所年輕而朝氣蓬勃的大學,物質學院年輕教授於奕指導研究生原彪在二維鹵化物鈣鈦礦橫向外延異質結方面的研究中取得瞭矚目的成果。電鏡中心很高興支持瞭這個具有挑戰性和原創性的科研項目。我和CћEM團隊共同祝賀優秀的年輕教授以及研究生同學取得的研究成果。”

在本研究中,美國普渡大學博士後Enzheng Shi(師恩政)和上海科技大學物質科學與技術學院2017級碩博連讀研究生原彪為論文共同第一作者。普渡大學Letian Dou(竇樂添)教授Brett Savoie教授和上海科技大學於奕教授為論文共同通訊作者。樣品合成制備與分子動力學模擬計算由普渡大學團隊完成,原子尺度顯微結構研究由上海科技大學團隊完成。此外,美國麻省理工學院、加州大學伯克利分校研究團隊也參與此項研究。該研究工作得到瞭上海科技大學研究啟動基金、國傢自然科學青年基金、上海科技大學物質學院電鏡中心(CћEM)以及上海市科委自然科學基金的支持。

文章鏈接:

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2219-7

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