人造葉綠體!比自然界的光合作用更高效

應對全球變暖,控制大氣中二氧化碳的濃度是全人類的共同挑戰。隨著美國退出瞭巴黎氣候協定,這個挑戰變得更加艱巨。自然界的光合作用是地球上最主要的二氧化碳固定方法,每年能夠以多碳生物質的形式固定超過1000億噸的二氧化碳。然而,隨著各國工業化能力的快速發展,化石燃料的消耗量激增,自然界的光合作用已經無法及時將過多的二氧化碳固定,因此大氣中二氧化碳的濃度呈上升趨勢。人工固碳為解決這個挑戰帶來瞭一條可行的道路,在降低大氣二氧化碳的同時能夠提供多碳化合物,緩解化石能源的消耗。

2016年,德國馬克斯-普朗克研究所的Tobias J. Erb課題組在《Science》上報道瞭一種非天然的酶催化二氧化碳固定新途徑CETCH循環,它比自然界的開爾文固碳循環效率更高。然而CETCH循環需要消耗昂貴的ATP和NADPH進行供能,使它無法大規模使用。

人造葉綠體!比自然界的光合作用更高效

最近德國馬克斯-普朗克研究所的Tobias J. Erb課題組與法國波爾多大學的Jean-Christophe Baret合作在《Science》上發表瞭題為“Light-powered CO2 fixation in a chloroplast mimic with natural and synthetic parts”的研究論文。文章中,作者通過液滴微流控技術將天然的葉綠體內中類囊體膜(thylakoid membrane)與CETCH固碳循環中的多種酶完美整合,構建出瞭能夠利用光照作為能量源且效率超過自然的人造葉綠體(如圖1所示)這種人造葉綠體能夠通過光合作用產生能量分子ATP與NADPH,並進一步高效地將二氧化碳轉化為化工原料羥基乙酸。

人造葉綠體!比自然界的光合作用更高效

作者首先從菠菜的葉綠體中分離出類囊體膜,並通過實驗證實瞭分離所得的類囊體膜能夠在光照的條件下將NADP+還原為NADPH,且能夠將ADP轉化為ATP。接著作者證實瞭類囊體膜能夠為巴豆酰基-輔酶A羧基酶/還原酶(crotonyl-coenzyme A (CoA) carboxylase/reductase (Ccr))以及丙酰基-輔酶A羧基酶(and propionyl-CoA carboxylase (Pcc))等二氧化碳固定反應所需的酶提供能量。在這基礎上,證實瞭類囊體膜兼容夠為CETCH循環中所需的16種酶以及乙醛酸還原酶。值得一提的是CETCH循環中的酶來自於植物、動物、微生物等多個物種,是目前人類已經發現固碳途徑中反應路徑最短、能耗最低的固碳循環。如圖二所示,類囊體膜與CETCH循環實現瞭完美的結合。類囊體膜在光照條件下可以產生NADPH與ATP, NADPH與ATP能夠對CETCH循環進行供能,CETCH循環將二氧化碳固定為乙醛酸,乙醛酸能夠被體系中的NADPH還原為工業原料羥基乙酸。

人造葉綠體!比自然界的光合作用更高效
圖2,基於類囊體膜的CETCH循環,能夠利用光照功能,固碳效率超過自然界的開爾文循環。

由於本體實驗具有體積受限、自我遮蔽效應、無法實時監控等限制,作者采用瞭液滴微流控技術來實現規模放大、高通量、實時監測等需求。液滴微流控技術制備瞭油包水小液滴,類囊體膜以及多種酶在小液滴內,通過NADPH熒光來篩選出具有反應活性的小液滴(圖3A)。作者通過對比本體組、液滴微流控組(圖3B)、以及無光照對照組發現,液滴微流控技術能夠顯著提高人工葉綠體的二氧化碳轉化效率(圖3C)。能夠在90分鐘時間內,產生47±5微摩爾的羥基乙酸。

人造葉綠體!比自然界的光合作用更高效
圖3,(A)液滴微流控技術制備人工葉綠體;(B)人工葉綠體工作循環;(C)本體、微流控液滴、黑暗條件下固碳效率對比。

總而言之,作者展示一種將自然生物合成人工生物合成技術完美整合的方法,制備的人工葉綠體具有超越自然光合作用的潛力。人工葉綠體具有獲取光能固化二氧化碳並得到工業原料的能力,將在人工生物合成器、甚至人工生命系統中有著重要應用。人工葉綠體的合成對於面對全球變暖、化石燃料可持續化等挑戰具有重要意義,是人工合成生物學領域中裡程碑式的工作。

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